近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所復(fù)合氫化物材料化學(xué)研究組科研團(tuán)隊(duì)在錳基催化劑合成氨研究方面取得新進(jìn)展。這一研究成果或可為“激活”前過渡金屬的合成氨催化行為提供行之有效的催化劑設(shè)計(jì)策略。

  過渡金屬上氨的合成是多相催化領(lǐng)域的重要研究課題。釕（Ru）和鐵（Fe）因具有較為適中的氮（N）吸附能，表現(xiàn)出優(yōu)異的合成氨催化性能，被應(yīng)用于工業(yè)合成氨過程中。而釩（V）、鉻（Cr）、錳（Mn）等前過渡金屬由于對N物種吸附較強(qiáng)，在合成氨反應(yīng)氣氛中易形成穩(wěn)定的氮化物相，阻礙了后續(xù)加氫步驟，展示出較差的合成氨活性，長期以來并未引起研究人員的廣泛關(guān)注。

  針對這一問題，該研究團(tuán)隊(duì)在前期工作基礎(chǔ)上，選取Mn金屬為代表，系統(tǒng)研究了堿（土）金屬氫化物對Mn金屬合成氨催化作用的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，堿（土）金屬氫化物的加入可使Mn的合成氨催化活性提高1～3個(gè)數(shù)量級。此外，研究結(jié)果也顯示了堿（土）金屬氫化物對Mn的促進(jìn)效應(yīng)順序與常規(guī)堿（土）金屬氧化物電子助劑明顯不同。

  熱力學(xué)分析及表征結(jié)果揭示了合成氨反應(yīng)條件下，堿（土）金屬氫化物與亞氨基化合物之間的物相轉(zhuǎn)變，以及其與氮化錳之間的相互作用是其促進(jìn)效應(yīng)的本質(zhì)原因。科研人員通過對Mn-LiH催化體系的構(gòu)效關(guān)系進(jìn)行深入研究發(fā)現(xiàn)，催化劑的活性相及其動(dòng)力學(xué)行為（表觀活化能、速控步驟等）強(qiáng)烈依賴于溫度、空速等反應(yīng)條件，這是區(qū)別于常規(guī)合成氨催化劑的又一特征。

 

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